Colecciones: libros de devoción, Teología e instrucción de sacerdotes (16 y 17)
A partir de las anotaciones del Índice hemos localizado en la Biblioteca de Castilla-La Mancha los ejemplares descritos, reflejo del conocimiento de la época conservado en la Biblioteca Arzobispal. Los números entre paréntesis trascriben los originales que estas materias tenían en la propia Biblioteca.
Los contenidos religiosos -números 16 y 17 en el Índice- eran importantes y más en una biblioteca de la Iglesia, aunque en la Biblioteca de Lorenzana estaban representadas todas las disciplinas del saber. Por las noticias que nos han transmitido los bibliotecarios, los libros más utilizados eran los catecismos y las manuales destinadas a quienes se preparaban para la carrera eclesiástica, de ahí la importancia de los contenidos de tipo teológico y de devoción. A ello hay que añadir el hecho de que, en las fechas de creación de la Biblioteca, gran parte de la colección estaba formada por los libros de los Colegios suprimidos de los jesuitas de Toledo y Almagro.
No faltaban los textos de Santo Tomás de Aquino, doctor de la Iglesia, y uno de los principales representantes de las enseñanzas escolásticas. Tampoco los Flos Sanctorum, obras que detallan la vida de los santos como ejemplo a seguir para los fieles. Redactados por el jesuita toledano Pedro de Ribadeneira (1527-1611), es uno de los libros más conocidos de este tipo junto a los del también toledano Alonso de Villegas.
Muy interesantes son las ediciones de San Juan de la Cruz y Santa Teresa de Jesús como representantes de la mística española y que eran de obligada lectura para cualquier aspirante a la vida sacerdotal. Así como la Instrucción de sacerdotes del padre Antonio de Molina, obra esencial para la formación de los aspirantes al sacerdocio que tuvo decenas de ediciones en toda Europa.